Die Analyse von Spektraldaten ist vergleichbar mit dem Versuch, einen Regenbogen zu entschlüsseln – er ist wunderschön, birgt aber auch einige knifflige Überraschungen. Spektraldaten stellen aufgrund ihrer hohen Korrelation besondere Herausforderungen dar, wodurch viele herkömmliche Verfahren unwirksam werden.
In diesem Vortrag identifizieren wir diese Herausforderungen und stellen fortgeschrittene Methoden vor, die speziell für die Verarbeitung solcher Daten entwickelt wurden. Wir gehen insbesondere auf drei leistungsstarke Techniken ein: die Hauptkomponentenanalyse (PCA), die partielle Kleinste-Quadrate-Regression (PLS) und die funktionale Datenanalyse (FDA). Durch den Vergleich dieser Methoden heben wir ihre Stärken, Grenzen und praktischen Anwendungsbereiche hervor und geben Ihnen Einblicke in die Wahl des besten Ansatzes zur Analyse hochkorrelierter Spektraldaten. Wir zeigen Ihnen, wie Sie Ihre Daten in ein lebendiges Spektrum des Erfolgs verwandeln können – selbst wenn Sie einen Regenbogen nie wieder auf dieselbe Weise betrachten werden.
Vielen Dank für Ihren Besuch auf unserem Poster „Regenbögen entschlüsseln – die besten und einfachsten Methoden zur Analyse von Spektraldaten“. Das Poster basiert auf einer Forschungsarbeit, in der arktische Böden mittels Nahinfrarot-Reflexionsspektroskopie analysiert wurden. Wir stellen Ihnen drei verschiedene Techniken zur Spektraldatenanalyse vor: die Hauptkomponentenanalyse, die partielle Kleinste-Quadrate-Regression und die funktionale Datenanalyse. Anschließend vergleichen wir die Techniken und ihre Ergebnisse und erläutern Ihnen die jeweilige Leistungsfähigkeit.
Hier auf der Hauptseite finden Sie unser Spektrum, die drei verschiedenen Analyseverfahren und unsere abschließenden Schlussfolgerungen. Betrachten wir zunächst das Spektrum. Hier werden einige Herausforderungen bei der Analyse von Spektraldaten deutlich. Unsere multivariate Farbskala zur Korrelation zeigt, dass die Daten sehr stark korreliert sind. Dies macht einige der üblicherweise verwendeten Analyseverfahren unbrauchbar. Daher ist ein anderer Ansatz erforderlich, der ein Verfahren nutzt, das gut mit stark korrelierten Daten umgehen kann.
Hier sehen wir uns unser Spektrum im nahen Infrarotbereich an. Man erkennt, welche Wellenlängen stark, schwach oder sogar negativ mit zwei verschiedenen Parametern korreliert sind, die wir untersuchen: SOM (feste organische Substanz) und Ergosterol. Die Korrelationen variieren je nach Wellenlänge. Die erste Methode, die wir betrachten wollten, ist die Hauptkomponentenanalyse. Thomas.
Danke, Peter. Ja, ich zeige Ihnen gerne eine Hauptkomponentenanalyse dieser Spektren. Die PCA ist eine explorative Methode, die sich hervorragend für die Analyse hochkorrelierter, komplexer und multivariater Daten eignet, wie sie beispielsweise Spektraldaten aufweisen. Sie ist oft die erste Methode, die man anwendet, da sie sehr einfach ist. Man erkundet die Daten, wodurch man Trends und Ausreißer finden und innerhalb von Spektralbereichen navigieren kann, um herauszufinden, welche Bereiche die interessanten Bereiche beeinflussen, die das Modellergebnis anzeigt.
Bei der PCA werden die Rohdaten in Hauptkomponenten zerlegt. Diese werden anhand eines mathematischen Prinzips namens orthogonale Variabilität extrahiert. Orthogonalität bedeutet, dass die Daten nicht chemisch abgeleitet sind, was die Interpretation der Scores und Ladungen mitunter etwas erschwert. Die drei Diagramme auf dieser Folie veranschaulichen die Scores und Ladungen jedoch sehr anschaulich. Die beiden oberen Diagramme links zeigen die ersten beiden Hauptkomponenten in einem Streudiagramm. Rechts davon sind die Komponenten 3 und 4 dargestellt.
In der PCA werden diese Komponenten anhand von Varianten extrahiert. Man sieht, dass der Anteil der erklärten Varianz in den Rohdaten abnimmt. Komponente 1 erklärt fast 87 % der Variation. Das ist typisch für Spektraldaten, da die Spektren im Wesentlichen die gleiche Form aufweisen, mit nur geringfügigen Unterschieden, die die gesamte chemische Information enthalten. Färben wir den ersten Score-Plot links entsprechend der festen organischen Substanz ein, erkennen wir einen Farbverlauf. Das bedeutet, dass wir diese feste organische Substanz im Spektrum erfasst haben.
Dasselbe können wir für Komponente 3 im Vergleich zu 4 tun. Wir sehen jedoch, dass Ergosterol nun einen Gradienten aufweist, der gewissermaßen zwischen Komponente 3 und 4 liegt. Dies erklärt uns aber nicht, warum sie sich unterscheiden. Dazu müssen wir uns das Ladungsdiagramm ansehen. Hier können wir erkennen, dass, wenn wir diese Werte entlang der Wellenlängenachse darstellen, höhere oder niedrigere Werte – also absolute Zahlen – wichtiger für die Beschreibung der Differenzierung der Proben im entsprechenden Score-Plot sind.
Mit der PCA erhält man einen sehr guten Überblick über Gruppierungen oder Cluster. Ausreißer sind hier beispielsweise nicht so leicht zu erkennen, aber ein Gradient ist deutlich sichtbar. Das deutet darauf hin, dass unsere Spektren chemische Informationen enthalten. Das ist wichtig, denn wir wollen unsere Daten oft nicht nur untersuchen, sondern auch prädiktive Modelle erstellen, wie es die beiden folgenden Technologien ermöglichen werden.
Die Hauptkomponentenanalyse (PCA) ist daher eine sehr gute erste Wahl, um festzustellen, ob Anzeichen für den Erfolg oder Misserfolg der Vorhersagemodelle vorliegen. Im Folgenden werden einige Vor- und Nachteile der PCA genannt. Sie ist eine sehr leistungsstarke Technik für Spektraldaten und leicht verständlich. Zudem bietet sie sehr gute visuelle Interpretationsmöglichkeiten.
Man könnte negativ argumentieren, dass wir im Grunde alles anhand der Varianz extrahieren. Wenn die Varianz nicht mit der Chemie zusammenhängt, könnte es schwierig werden, herauszufinden, was sich tatsächlich in unseren Spektren abspielt. Aber in diesem Fall sehen wir, dass die Varianz der Chemie entspricht. Schauen wir uns nun die nächste Methode an, die etwas gezielter ist. Bill.
Vielen Dank, Thomas. Die nächste Technik, die wir besprechen möchten, ist die Partial Least Squares-Analyse (PLS). PLS ist eine sehr gängige Methode zur Analyse von Spektraldaten. Zusammen mit der Hauptkomponentenanalyse (PCA) lernen Sie viel über die zugrunde liegenden chemischen Prozesse und darüber, welche Wellenlängen für die Analyse Ihrer Proben am wichtigsten sind. So können Sie im Laufe der Analyse wertvolle Erkenntnisse gewinnen. Wenn Sie sich die Ausgabe links ansehen, sollten Sie den sogenannten Vanderbilt-T²-Wert (Q²) mit dem kumulativen R²-Wert und dem kumulativen Q²-Wert vergleichen, um die optimale Anzahl latenter Faktoren zu bestimmen.
In diesem Fall war das beste Modell, das wir erstellt haben, eines mit 14 latenten Faktoren. Allerdings reichen schon sechs latente Faktoren für ein sehr gutes Modell aus, wie die schwarze Linie zeigt, die dort von der x-Achse abweicht. Wir wollten dies dann mit den Daten aus der Studie vergleichen, in der ebenfalls partielle Quadrate verwendet wurden. Insgesamt waren wir der Meinung, dass JMP bei der Analyse der Spektraldaten sehr gut abgeschnitten hat. Die optimale Anzahl latenter Faktoren lässt sich beispielsweise mithilfe von Hauptkomponenten bestimmen. Diese dienen dazu, die beste Anpassung für hochkorrelierte Faktoren zu ermitteln.
Rechts sehen Sie die erzielten Ergebnisse. Die erste Grafik oben, die Regressionskoeffizientenvektoren, zeigt die wichtigsten Wellenlängen für jedes Material. Die blaue Linie, etwas versteckt, stellt das Modell bzw. die ursprünglichen Spektrallinien dar. Das sind die Daten aus den Originalspektren. Die grüne und die rote Linie zeigen die Koeffizientenvariationen in den Spektren, ermittelt für die einzelnen Spektren von SOM und Ergosterol.
Unten rechts ist der Vergleich der erhobenen Daten dargestellt, also der Ist-Werte gegenüber den vorhergesagten Werten. Daraus lässt sich erkennen, dass JMP sowohl für Ergosterol als auch für SOM insgesamt sehr gute Ergebnisse liefert. Ein Vorteil der PLS-Regression ist, dass sie sehr gute Vorhersagemodelle erstellt. Im Gegensatz zur PCA erhält man jedoch keine Informationen über die Gesamtvariable y, weshalb es sich eher um eine unüberwachte Methode handelt.
PLS ist eher eine überwachte Methode, und Sie werden dadurch einiges verstehen. Sie lernen, warum etwas passiert oder was Sie vorhersagen möchten. Es liefert gute Vorhersagemodelle, ist weit verbreitet und eignet sich hervorragend zur Analyse von Spektraldaten. Die Modelle selbst können sehr rechenintensiv sein. Tatsächlich werden beim Erstellen eines PLS-Modells alle Daten verwendet, aber Sie können zu einem späteren Zeitpunkt eine Variablenreduktion vornehmen. Abschließend sei erwähnt, dass die finalen Modelle in diesem Fall sehr groß sein können. Ich übergebe nun an Pete, der über die FDA sprechen wird.
Danke, Bill. Okay. Die letzte Technik, die wir uns angesehen haben, war die funktionale Datenanalyse. Sie ähnelt den beiden ersten Techniken, von denen wir gehört haben. Der Grundgedanke der funktionalen Datenanalyse besteht darin, den Durchschnitt – in diesem Fall die spektrale Form – zu bestimmen. Diese ist hier als rote Linie in der Grafik unten dargestellt.
Hierbei handelt es sich um die durchschnittliche Form aller Spektraldaten. Anschließend betrachten wir die Abweichungen von dieser durchschnittlichen Form und extrahieren diese in sogenannten Formfunktionen. Man kann sich diese Formfunktionen als funktionale Hauptkomponenten vorstellen. Ähnlich wie Thomas es mit der variationsdefinierenden Hauptkomponente erklärt hat, ist es hier dasselbe Prinzip, nur dass wir nicht die Varianz in den Daten, sondern die Varianz in der Form erklären.
Hier sehen Sie anhand dieses Modells eine mittlere Form und vier weitere Formen, die die Abweichung von diesem Mittelwert erklären. Genau wie bei Thomas erklärt die erste Komponente fast 87 %, danach nimmt der Anteil ab. Die Zahlen ähneln denen, die wir bei der PCA beobachtet haben. Ein Vorteil, den auch Bill erwähnte, ist, dass wir mit FDA- oder Funktionsdatenanalysen die Möglichkeit haben, die Ursache für das zu ermitteln, was wir herausfinden wollen. Das bezeichnen wir als überwachtes Lernen.
Hier sehen Sie unsere beiden Zielgrößen und das zugehörige Spektrum mit den jeweiligen Konzentrationswerten. Weiter unten finden Sie die Modellergebnisse. Dabei werden die Formkomponenten extrahiert und ein Modell erstellt, um unsere beiden Zielgrößen – SOM und Ergosterol – zu bestimmen. Der Vorteil dieser Technik liegt darin, dass wir ein sehr präzises Vorhersagemodell erstellen konnten. Zwar ist es in diesem Fall nicht ganz so gut wie PLS, aber die anschauliche Visualisierung macht die Technik sehr leicht verständlich.
Sie können sehen, wie mein Spektrum bei unterschiedlichen Antwortstärken aussehen sollte. Ein Nachteil ist, dass diese Technik nicht so weit verbreitet ist wie beispielsweise PLS und PCA. Sie ist weniger dokumentiert und verstanden. Um zu verstehen, was vor sich geht, bedarf es einiger Erklärungen und eines Ersatzmodells, das als Zwischenschritt zur Generierung der Formkomponenten dient. Um die Daten anzupassen und diese Formkomponenten zu extrahieren, ist beispielsweise eine Wavelet- oder AP-Spline-Transformation erforderlich.
Diese Modelle können rechenintensiv sein und das Zwischenmodell ist schwer verständlich. Ich möchte noch einmal auf unsere Titelfolie zurückkommen und unsere Ergebnisse hier zeigen. Wie Bill bereits erwähnte, wurde in der Studie die PLS-Methode verwendet. Die Ergebnisse, die wir hier erzielt haben – also unser mittlerer quadratischer Fehler und unser Bestimmtheitsmaß (R²) – sind recht gut. Die Modelle waren aber auch mit der PCA recht gut, aber ich denke, man sieht hier, dass wir ähnliche Ergebnisse erzielt haben. PLS lieferte in diesem Fall die besten Ergebnisse. Die funktionale Datenanalyse lag dazwischen, zeichnet sich aber durch ihre gute Interpretierbarkeit aus.
Danke. Thomas, Bill, noch irgendwelche abschließenden Worte?
Nicht von mir. Danke, Peter.
Nein. Danke, Peter und Bill.
Danke, Thomas.
